Досліджено магнітно-резонансні властивості тонкоплівкових шарів Fe3O4 з подслоем Fe, вирощені на МgO і на Si / SiO2. Виявлено, що магнітні властивості залежать від порядку чергування шарів. У структурах Fe / Fe3O4 спостерігалося посилення магнітних властивостей, що відкриває перспективи використання таких структур для створення магнітних тунельних переходів.

Анотація наукової статті з нанотехнологій, автор наукової роботи - Гойхман A. Ю., Купріянова Г. С., Прохоренко Е. Е., Черненков А. Про.


Magnetiс-resonance properties of Fe3O4 thin films with sublayer Fe on МgO and on Si / SiO2 substrates have been investigated. The magnetic properties strengthening was established. This fact gives hope of success using of such structure as magnetic tunneling junction.


Область наук:
  • нанотехнології
  • Рік видавництва: 2010
    Журнал: Вісник Балтійського федерального університету ім. І. Канта. Серія: Фізико-математичні та технічні науки
    Наукова стаття на тему 'Магнітно-резонансні властивості тонкоплівкових структур з Fe3O4'

    Текст наукової роботи на тему «Магнітно-резонансні властивості тонкоплівкових структур з Fe3O4»

    ?УДК 541.123

    A. Ю. Гойхман, Г. С. Купріянова,

    Е. Е. Прохоренко, А. О. Черненков

    Магнітно-резонансні властивості тонкоплівкових СТРУКТУР З Fe3U4

    Досліджено магнітно-резонансні властивості тонкоплівкових шарів Fe3O4 з подслоем Fe, вирощені на MgO і на Si / SiO2. Виявлено, що магнітні властивості залежать від порядку чергування шарів. У структурах Fe / Fe3O4 спостерігалося посилення магнітних властивостей, що відкриває перспективи використання таких структур для створення магнітних тунельних переходів.

    Magnetk-resonance properties of Fe3O4 thin films with sublayer Fe on MgO and on Si / SiO2 substrates have been investigated. The magnetic properties strengthening was established. This fact gives hope of success using of such structure as magnetic tunneling junction.

    Ключові слова: феромагнітний резонанс, магнітний тунельний перехід, гістерезис.

    Key words: ferromagnetic resonance, magnetic tunneling junction, hysteresis.

    Вступ

    Оксид заліза Fe3O4 дуже привабливий матеріал з точки зору додатків спінтроніки. Цей феррімагнітном оксид згідно з розрахунками зонної структури є напівметал [1; 2; 3], потенційно володіє високими значеннями спінової поляризації [4], яка визначає величину магнітоопору - основну характеристику магнітних тунельних переходів [5] і має високу температуру Кюрі (Т = 858 ° K) [6]. Згідно з теоретичними розглядів магнетит Fe3O4 відноситься до такого класу матеріалів, як напівметали, що дозволяє очікувати високу ступінь поляризації і при кімнатній температурі. При використанні тонкоплівкових шарів магнетиту в структурі таких пристроїв спінтроніки, як високочутливі магнітні сенсори, незалежна магніторезистивну пам'ять [7; 8], необхідно домогтися заданих високих значень магнітних і транспортних властивостей даного матеріалу, розрахунок яких проводився в основному на прикладі об'ємного зразка. Однак численні дослідження показали, що магнітні властивості [9], питомий опір [10; 11], магнітне опір [10; 12] тонкоплівкових шарів Fe3O4 сильно відрізняються від властивостей об'ємних зразків. Крім того, епітаксіальні тонкі плівки Fe3O4 проявляють ряд аномальних властивостей: локальний магнітний момент поза площиною в нульовому полі, значно більші поля насичення, ніж в об'ємному монокристалі, суперпарамагнітна поведінку [9; 13; 14].

    Більш того, проведені нами дослідження магнітних властивостей і вимірювання гистерезисной кривої підтвердили аномальні властивості тонкоплівкового полікристалічного Fe3O4 на підкладці Si / SiO2: намагніченість не наситились аж до полів в 3Т. Аналіз магнітних властивостей оксидів заліза показує, що вони є перспективним класом матеріалів для використання їх в якості основи для феромагнітних електродів в магнітних тунельних переходах. Для поліпшення магнітних і транспортних властивостей Fe3O4 було запропоновано використовувати при формуванні плівок магнетиту різні магнітні буферні шари, наприклад Fe і Cr. В роботі [15] описані результати формування і дослідження таких структур. Було виявлено сильна зміна магнітних властивостей епітаксійних тонких плівок (~ 10 nm) Fe3O4 (001), вирощених на тонких буферних шарах Fe (001) і Cr (001) (~ 2 nm) на підкладці MgO (001), в порівнянні з простими структурами MgO (001) / Fe3O4 (001). Як результат для структур з буферним шаром були отримані більш високі значення намагніченості насичення (в кілька разів перевершують значення намагніченностей окремих верств). Однак дані модельні результати були отримані на епітаксійних структурах, сформованих на монокристалічних підкладках MgO, що сильно ускладнює використання даного ефекту в технологічному процесі створення магнітних тунельних переходів. Таким чином, досить актуальна задача досягнення ефекту поліпшення магнітних властивостей

    тонкоплівкових шарів магнетиту в полікристалічних структурах, синтезованих на нейтральних підкладках, наприклад кремнію. З цією метою був синтезований ряд зразків FeзO4 з подслоем Fe на пластинах окисленого кремнію Si / SЮ2 і досліджені їх магнітні властивості методами феромагнітного резонансу (ФМР) та вібро-магнітометри. Крім того, для порівняння з літературними даними були отримані і досліджені епітаксіальні структури FeзO4 / Fe і Бе304 ^ е, синтезовані на монокристалічних підкладках MgO.

    Методика експерименту

    Тонкоплівкові полікристалічні зразки структур Fe304 і Fe-Fe304 виготовлялися методом імпульсного лазерного осадження (ІЛО) при кімнатній температурі в надвисокому вакуумі (Р = 10-6 Па) в одному вакуумному циклі з подальшим вакуумним отжигом до температур Т = 500 С. В якості підкладки використовувалися пластини попередньо окисленого кремнію 51 / БЮ2 з товщиною оксиду ~ 270 нм. Була сформована серія зразків, що відрізняються розташуванням шарів Fe / Fe304 і Fe304 / Fe з товщиною шарів 12 і 45 нм для Fe і Fe304. Методом ІЛО також були сформовані епітаксіальні структури М? 0 / Без04 (при дослідженні методом Резерфордовского зворотного розсіювання параметр каналювання іонів склав х = 8,9% [16]). Методика зростання нижнього подслоя Fe на підкладці М ^ 0 (100) відрізнялася від зростання одношарової структури М ^ 0 ^ Е304 тільки більш низькою температурою підкладки (Тр ~ 250 ° С) і подальшим вакуумним отжигом при Те ~ 450 ° С протягом I = 10 хв. Товщини шарів вимірювалися методом зворотного Резерфордовского розсіювання.

    Магнітні властивості сформованих структур досліджувалися методом феромагнітного резонансу з використанням модернізованого спектрометра Radiopan в Х-зоні з частотою 9,4 ГГц і частотою модуляції 100 кГц. Дослідження магнітної анізотропії проводилося за допомогою гониометра, що дозволяє контролювати поворот зразка щодо зовнішнього постійного магнітного поля з точністю до 1. Конструкція гониометра допускає дослідження зразка в двох геометрії. В геометрії «площину» обертання зразка здійснюється таким чином, що зовнішнє магнітне поле весь час залишається в площині зразка. В геометрії «поза площиною» площину пластини повертається щодо зовнішнього магнітного поля, при цьому кут в відраховується від нормалі до площини плівки. Дослідження петлі гистерезиса і намагніченості проводилося за допомогою вібромагнетометра Lakeshore в діапазоні магнітних полів Н = ± 16 кЕ, в паралельній орієнтації.

    Результати та обговорення

    Дослідження структури М ^ 0 ^ ез04 магнітно-резонансним методом показало, що сигнал поглинання лежить в області полів Врез = 280 мТ, характерних для парамагнитной фази, і складається з широкої лінії (АВ = 96 мТ) (табл.), Яка виявляє анізотропні властивості , не властиві парамагнітний стан.

    Експериментальні параметри досліджених зразків

    Я ^ я ю Структури, синтезовані на Чи не (Е) Ме (Еші / сш3) Ширина лінії, АВ (мТ) У (мТ) (резонансне поле)

    1 Feз04 (45) / Fe (12) 1000 70 18 336

    2 Fe (12) / Feз04 (45) 210 280 63 86

    3 Fe (10) / Feз04 (20) (Т = 20 ° С) 10 490 4,1

    4 Fe (10) / FeзO4 (20) (Т = 200 ° С) 10 620 7,5

    5 Fe (10) / FeзO4 (20) (Т = 350 ° С) 95 670 19,5

    6 Fe (10) / FeзO4 (20) (Т = 500 ° С) 110 760 34

    Структури, синтезовані на М ^ Е

    1 Feз04 115 230 96 280

    2 Feз04 (100) / Fe (40) I 17 1112 56 125

    3 Fe (4) / Feз04 (10) 800 910 28 82

    У дужках вказані товщини шарів в нм. Значення резонансних частот і ширини лінії наведені при значенні в = 90, тобто коли зовнішнє магнітне поле В лежить в площині плівки.

    Більш детальне вивчення стану заліза було проведено методом мессбауровской спектроскопії. Спектр, зареєстрований для структури М? 0 / Без04, складається їх двох близько розташованих секстетів з ізомерними зрушеннями ба = 0,31 мм / с і ба = 0,64 мм / с і надтонкою магнітним розщепленням Ви (А) = 49,35 Т і Бьдв) = 46,2 Т відповідно, і дублета з ізомерних зрушенням б = 0,98 мм / с і квадрупольним розщепленням Од = 0,71мм / с. Це свідчить про двох нееквівалентних положеннях атомів Бе в магнетиті (Тетраедрічеськая А і октаедричному В). Секстет з ізомерних зрушенням ба = 0,31 мм / с типовий для іонів Бе3 + в тетраедричних оточенні з аніонів кисню [17]. Значення параметрів другого секстету відповідають деяким проміжним значенням для іонів Бе3 + і БЕ2 +, що пояснюється швидкими перескоками електронів між іонами заліза з різною валентністю [18]. Співвідношення інтенсивностей піків для кожного з секстетів приблизно дорівнює відношенню 3/2/1, що відповідає відсутності намагніченості в площині плівки магнетиту. Однак дані, отримані методом вібраційної магнітометри, вказують на наявність у зразку залишкової намагніченості, яка слабо насичується, що збігається з результатами, отриманими ФМР.

    З метою отримання більш магнітожорстких функціонального феромагнітного матеріалу Без04 додатково було введено епітаксіальний надтонкий (~ 4 нм) подслой Бе, так як залізо володіє великими значеннями коерцитивної сили (Нс ~ 800Е (6,37х104 А / м)) і високими значеннями залишкової намагніченості М ~ 600 е. м. е. / см3). Магнітно-резонансні дослідження показали, що введення додаткового шару Бе призводить до істотної зміни магнітних властивостей структур з Бе304. У Mg0 / Feз04 / Fe спостерігається два сильних добре вирішуваних ФМ сигналу, що відповідають двом різним станам Бе (див. Табл.). Причому для обох сигналів виявлена ​​як кристалічна, так і магнітна анізотропія. У той час як в структурі з інверсним розташуванням шарів Mg0 / Fe (4 нм) / Бе304 (10 нм) спостерігається єдиний сигнал, що свідчить про формування деякого нового магнітного стану. Дані по вібромагнетометріі вказують на зміну форми гистерезисной кривої і зменшення полів, при яких настає насичення. Намагніченість насичення в цьому випадку склала Мб ~ 910 Е.М. е. / см3, а коерцитивної сила Нс ~ 800 Е (6,37х104 А / м). Таким чином, додавання епітаксіального буферного подслоя Бе товщиною ~ 4 нм при формуванні Бе304 призводить до збільшення значень намагніченості і коерцитивної сили шару Бе304.

    Подібні закономірності спостерігаються і для структур, синтезованих на полікристалічних підкладках предокісленного кремнію Si / SiO2. Для зразка зі структурою Бе304 ^ е спостерігалися два сигнали: вузький інтенсивний сигнал в області Врез = 336 мТ, з шириною лінії ДВ = 18 мТ, що не залежить від розташування зразка, і широкий слабкий, інтенсивність якого на порядок нижче, а резонансне поле і ширина лінії якого залежать від кута в. Така поведінка сигналу вказує на існування двох магнітних фаз: переважної парамагнитной і слабкою феромагнітної. На малюнку 1, а наведені кутові залежності резонансних полів В, що відповідають цим двом станам Fe і Fe304, (геометрія «поза площиною»). Дані ФМР узгоджуються з вимірами петлі гистерезиса, наведеними на вставках до малюнка 1. Для зразка на протилежне розташування шарів Fe / Fe304 спостерігаються два близько розташованих сигналу, положення і ширина лінії яких залежать від орієнтації зразка (рис. 1, б).

    а

    б

    Мал. 1. Залежність резонансного магнітного поля В (мТ) ФМР від кута в між напрямом силових ліній постійного магнітного поля і площиною плівки: а - зразок зі структурою FeзO4 / Fe; б - зразок зі структурою Fe / FeзO4

    Зміна магнітного стану зразка з подслоем заліза підтверджується вимірами петлі гистерезиса. В даному зразку з «товстим» шаром Fe3O4 (45 нм) отримані значення намагніченості Ms ~ 280 ети / см3 при коерцитивної силі Чи не ~ 210 Е (див. Табл.).

    Однак проведені нами дослідження якості поверхні зразків Fe / FeзO4 / відпалених у вакуумі до температури відпалу в Т = 500 ° С, показали різке збільшення шорсткості до незадовільних значень (~ 3 нм), які можна порівняти з товщиною ізолюючого шару. У зв'язку з цим була проведена серія експериментів з виявлення оптимального діапазону температур, при якому відбувається формування феромагнітної фази в двошаровій структурі Fe / Fe3O4 з необхідними параметрами і формою гистерезисной кривої. Зразок структури Fe (10 нм) / FeзO4 (20 нм) на підкладці Si / SiO2 був виготовлений при кімнатній температурі методом ІЛО, потім розділений на чотири частини, три з яких були отожжени в вакуумі при температурах в 200, 350 і 500 ° С. У всіх цих зразках Fe (10 нм) / Fe3O4 (20 нм) (див. Табл.) Спостерігалася єдина лінія, положення і ширина якої також залежать від орієнтації площини плівки щодо силових ліній магнітного поля. Причому для НЕ відпаленого зразка, орієнтованого уздовж силових ліній магнітного поля, спостерігалася дуже вузька лінія АцсН = 4,1 мТ, порівнянна за величиною з шириною лінії чистого заліза А | 1СН = 1,8 мТ. З ростом температури відпалу ширина лінії і інтенсивність зростають, що свідчить, з одного боку, про зростання намагніченості, а з іншого - про збільшення неоднорідності сформованого магнітного поля, викликаної зростанням шорсткості і збільшенням числа дефектів (рис. 2).

    Атт = 1 * Ю3

    V

    А

    1

    «_________________ 1« про ________________ 1 * в ________________ мо

    а

    б

    в

    Мал. 2. Сигнали ФМР зразків Бе / Ре304, відпалених при: а - кімнатній температурі; б - Т = 200 ° С; в - Т = 350 ° С; г - Т = 500 ° С

    Таким чином, аналіз отриманих експериментальних даних показує, що введення додаткового шару Fe на підкладку Si / SiO2 призводить до істотної зміни магнітних властивостей Fe3O4. У даній роботі було встановлено, що введення подслоя Fe призводить до того, що насичення намагніченості настає при більш низьких полях (див. Табл.). При цьому абсолютне значення намагніченості в Fe / Fe3O4 значно вище (при температурі відпалу в 500 ° С, Ms = 760 emu / см3), ніж в Fe3O4 (Ms = 480 emu / см3 для об'ємного зразка) і порівняно зі значеннями, отриманими в епітаксійних плівках Fe / Fe3O4 на MgO. У роботі вказується, що найбільша намагніченість насичення Ms = 970 emu / см3 при товщині шару Fe в 8 нм досягається в поле 10 КЕА. У даній роботі досягнуті значення намагніченості насичення Ms = 910 emu / см3 при більш товстому шарі Fe в 10 нм. Крім того, як показали додаткові дослідження, абсолютне значення намагніченості насичення в зразках Fe / Fe3O4 залежить від режиму відпалу. При цьому форма петлі гистерезиса стає більш прямокутної в порівнянні з формою вихідної петлі гистерезиса тонкої плівки Fe3O4. Таким чином, введення додаткового буферного шару Fe на підкладку Si / SiO2 дозволяє використовувати Fe3O4 в якості магнітожорстких шару магнітних тунельних переходів.

    Автори висловлюють подяку аспіранткою кафедри магнетизму фізичного факультету МДУ В. В. Самсонової за проведенн'е дослідження магнітних властивостей.

    Робота виконана за фінансової підтримки ГК 02.740.11.0550.

    Список літератури

    1. Ze Zhang and Sashi Satpathy // Phys. Rev. B., 44, 13319 (1991).

    2. Yanase A., Siratory K. // J. Phys. Jpn. 53, 312 (1984).

    3. Dedkov Y., Rudiger U., Gutherodt G. // Phys. Rev B. 65, 914 428 (2002).

    4. Ze Zhang and Sashi Satpathy // Phys. Rev. B., 44, 13319 (1991).

    5. Julliere M. // Phys. Lett. 54A, 225 (1975).

    6. Parkin S., Jiang X., Kaiser C. A. et al. // Proc. IEEE 91, 661 _2003.

    7. Daughton J. // Thin Solid Films 216, 162 (1992).

    8. Daughton J. // J. Appl. Phys 81, 3758 (1997).

    9. Margulies D., Parker F., Spada F. et al. // Phys. Rev. B 53, 9175 (1996).

    10. Ziese M., Blythe H. // J. Phys .: Condens. Matter 12, 13 (2000).

    11. Eerenstein W., Palstra T. et al. // Phys. Rev. B 66, 201101 (2002).

    12. Coey J., Berkowitz A., Balcells L. et al. // Appl. Phys. Lett. 72, 734 (1998).

    13. Margulies D., Parker F., Rudee M., Spada F. et al. // Phys. Rev. Letter 79, 5162 (1997).

    14. Hibma T, Voogt F. C., Niesen L., van den Heijden P.A.A., de Jonge W. J.M. et al. // J. Appl. Phys. 85, 5291 (1999).

    15. Eerenstein W., Palstra T., Hibma T., Celotto S. // Phys. Rev. B 68, 014 428 (2003).

    16. Chu W.K., Mayer W., Nicolet M.A. Backscattering Spectrometry: New York, Academic Press, P. 384 (1978).

    17. L. Haggstrom et al. // Hyp. Int. 5, 201 (1978).

    18. Mantovan R., Fanciulli M., Zenkevich A., Goikhman A., Nevolin N. (unpublished).

    про авторів

    А. Ю. Гойхман - зав. лаб. іонно-плазмових технологій, асп., РГУ ім. І. Канта, МІФІ.

    Г. С. Купріянова - д-р фіз.-мат. наук, проф., РГУ ім. І. Канта.

    Е. Е. Прохоренко - асп., РГУ ім. І. Канта.

    А. О. Черненков - асп., РГУ ім. І. Канта.

    Authors

    A. Goihman - PhD student, IKSUR, Moscow Engineering Physics Institute.

    G. Kupriyanova - Prof., IKSUR.

    E. Prohorenko - PhD student, IKSUR.

    A. Chernenkov - PhD student, IKSUR.


    Ключові слова: феромагнітними РЕЗОНАНС / МАГНІТНИЙ ТУНЕЛЬНИЙ ПЕРЕХІД / гістерезис / FERROMAGNETIC RESONANCE / MAGNETIC TUNNELING JUNCTION / HYSTERESIS

    Завантажити оригінал статті:

    Завантажити